Kémiai Tudományok Doktori Iskola
Állandó link (URI) ehhez a gyűjteményhez
Természettudományi Kar
Kémiai Tudományok Doktori Iskola
(vezető: Dr. Fábián István)
Természettudományi és Informatikai Doktori Tanács
D59
Doktori programok:
- Reakciókinetika és katalízis
(programvezető: Dr. Joó Ferenc) - Koordinációs és analitikai kémia
(programvezető: Dr. Fábián István) - Makromolekuláris és felületi kémia
(programvezető: Dr. Kéki Sándor) - Szénhidrátok és heterociklusok kémiája és kémiai biológiája
(programvezető: Dr. Somsák László)
Böngészés
Kémiai Tudományok Doktori Iskola Szerző szerinti böngészés "Bányai, István"
Megjelenítve 1 - 2 (Összesen 2)
Találat egy oldalon
Rendezési lehetőségek
Tétel Szabadon hozzáférhető Elucidation of structure and dynamics of compounds related to medical imaging techniques(2009-03-09T12:56:33Z) Horváthné, Csajbók Éva; Bányai, István; Kémiai tudományok doktori iskola; DE----TTK--Fizikai--Kémiai TanszékTétel Szabadon hozzáférhető PAMAM dendrimerek vizes oldatbeli viselkedése és kölcsönhatása kismolekulákkalKéri, Mónika; Bányai, István; Kéri, Mónika; Kémiai tudományok doktori iskola; DE--Természettudományi és Technológiai Kar -- Kolloid- és Környezetkémiai TanszékA doktori munkám során célul tűztük ki az 5. generációs NH2-végcsoportú PAMAM dendrimer (G5.NH2) oldatbeli viselkedésének, oldószerrel (H2O), kisméretű ionokkal (H3O+, AuIII, PO43-), molekulákkal (doxorubicin) és kolloidokkal (különböző méretű arany nanorészecskék, AuNP) valamint a dendrimer funkcionalizált változatának doxorubicinnal való kölcsönhatásának vizsgálatát. Munkánk során a makromolekulák protonálódási folyamatait és a foszfátionokkal való kölcsönhatást pH-potenciometriás titrálással vizsgáltuk, míg a dendrimerek oldatbeli szerkezetének vizsgálatára és az ionokkal, kismolekulákkal, kolloidokkal való kölcsönhatások jellemzésére különböző 1D és 2D NMR technikákat (1H, 13C, 15N NMR spektrumok és COSY, NOESY, HSQC, HMBC, DOSY) alkalmaztunk. Azonosítottuk a G5.NH2 dendrimer különböző kémiai környezetben lévő protonjait az 1H NMR spektrumon, és megállapítottuk, hogy az az irodalomban számos esetben helytelenül szerepel. A dendrimer struktúrában feltételezett üregek létezését NMR krioporozimetriás mérésekkel vizsgálva megállapítottuk, hogy 1000 vízmolekula/dendrimer aránynál 1,8 és ~2,6 nm sugarú pórusok találhatóak a dendrimergélben, a víz arányát növelve (2000 és 3000 vízmolekula/dendrimer), csak a nagyobb pórusok vannak jelen, míg a 4000 vízmolekula/dendrimer arány esetén már nem definiálható jól a pórusos szerkezet. A méretviszonyok alapján megállapítottuk, hogy egy-egy üreget legalább két dendrimer együttesen hoz létre. A G5.NH2 dendrimer potenciometriás titrálása során kapott titrálási görbe illesztésével két csoportállandót tudtunk meghatározni, melyből az egyik a tercier (pKN(T) = 5,7(2)), a másik a primer nitrogének (pKN(P) = 8,9(2)) protonálódásához rendelhető, míg a különböző pH-értékű dendrimer-oldatok 1H NMR spektrumain a tercier illetve a primer N-ekhez (N(T) és N(P)) közeli protonok csúcsainak kémiai eltolódását vizsgálva bizonyítottuk a pK-értékek hovatartozását. NMR és pH-potenciometriás kísérletekkel igazoltuk, hogy a foszfátionok a protonált primer aminocsoportokkal vannak elektrosztatikus kölcsönhatásban, míg pH = 6-8 között a dendrimer szerkezetének elágazási pontjaiban lévő tercier nitrogénatomokhoz feltehetően hidrogénkötéssel kötődnek, a pH-val és foszfátkoncentrációval változó mértékben, változtatva ezáltal a makromolekula méretét, struktúráját, töltését. A dendrimer templátú arany nanorészecskék képződése során eredményeink alapján N(P)+ – AuIII ionpár alakul ki, így a szintézis első lépését alkotó AuIII – dendrimer kölcsönhatásban komplexképződés nem történik. A kemoterapeutikumként számon tartott doxorubicin a diffúziometriás eredményeink alapján képes adduktumot képezni a különböző módon funkcionalizált PAMAM dendrimerekkel (G5.Ac, G5.SAH, G5.GlyOH), erősebb kölcsönhatást a G5.Ac és a G5.SAH dendrimerekkel tapasztaltunk. Az átlagos diffúzió együttható értékekből kiszámoltuk az arany nanorészecskét (AuNP) tartalmazó dendrimerek („hibrid nanorészecskék”) méretét: a részecskék 7-9 nm-es átmérője olyan struktúra kialakulásával magyarázható, melyben 3-4 dendrimer molekula fogja közre az arany nanorészecskéket, így ezek átmenetet képeznek a kapszulázott és sztérikusan stabilizált AuNP-k között.