Investigation of waste forms, engineered barriers, and the geological environment for the final disposal of radioactive waste
Dátum
Szerzők
Folyóirat címe
Folyóirat ISSN
Kötet címe (évfolyam száma)
Kiadó
Absztrakt
A többszörös gátrendszer elvének alkalmazása a radioaktív hulladéktárolókban kulcsfontosságú, mivel egyetlen védőgát nem tudja biztosítani a radionuklidok teljes körű elszigetelését a szükséges tárolási időn keresztül. Különböző mérnöki gátak és a megfelelően megválasztott természetes környezet együttes kombinációjával egy több szinten működő, biztonságos védelmi rendszer hozható létre. A radionuklidok tárolóból történő esetleges migrációjának szempontjából nélkülözhetetlen a többszörös gátrendszer minden egyes szintjének részletes és átfogó jellemzése. Doktori kutatómunkám célja a radioaktív hulladékok elhelyezése során alkalmazott kötőanyagok, mérnöki gátrendszer és a geológiai környezet tulajdonságainak (kioldhatóság, anyagszerkezet, permeábilitás) vizsgálata volt, főként folyadék fázisú NMR spektroszkópiás módszerekkel. Elsőként a hulladék kondicionálására alkalmas kötőanyag, a Portland cement vizes és száraz közegű pórusszerkezeti jellemzését végeztük el komplex módon, számos szerkezetvizsgáló módszer együttes alkalmazásával, mely szükséges kiindulási alap volt az egyes adalékok hatásának vizsgálatához. Ezt követően, két puccolán adalék (metakaolin, kőszénpernye) hatását vizsgáltuk a Portland cement szerkezetére és felületi tulajdonságaira. A Magyarországon valósan alkalmazott cementálási receptúra alapján készítettünk modell hulladékcsomag próbatesteket, melyek a cementen és metakaolinon túl a valós hulladékot jellemző modell oldatot, modell ionokat és komplexképzőket tartalmaztak különböző koncentrációban. A modell hulladékcsomagokat két fő irányvonalon (pórusszerkezet és kioldhatósági tulajdonságok) jellemeztük és vizsgáltuk a komplexképzők koncentrációjának hatását. A radioaktív hulladéktárolók hosszú távú biztonságáért felelős többszörös gátrendszer víz mozgás szempontjából fontos két szintjét, a mérnöki gátat (Na-, Ca-bentonit) és a nagy aktivitású hulladékok elhelyezésére alkalmas geológiai környezetet (Bodai Aleurolit Formáció) is vizsgáltuk. A multidiszciplináris megközelítés és a különféle vizsgálati módszerek együttes alkalmazása kulcsfontosságú információkat szolgáltatott (pl.: porozitás, permeabilitás, kioldhatóság, vízdiffúzió), melyek nemcsak a vizsgált porózus anyag alapvető megismeréséhez, hanem a radioaktív hulladéktárolók biztonsági elemzéséhez és a hulladékcsomagok mátrixanyagainak fejlesztéséhez is hasznosak lehetnek.
The application of multi-barrier systems in radioactive waste repositories is crucial, as a single containment layer cannot ensure complete containment of radionuclides over the required long period of time. By the combination of engineered barriers with the natural environment, the system provides multiple layers of protection. From the viewpoint of the potential migration of radionuclides from the repository, the comprehensive characterization of each level of the multi-barrier system is required. The aim of my doctoral research was to investigate the properties (leachability, porous structure, permeability) of waste forms, engineered barriers, and the geological environment for the final disposal of radioactive waste. First, we performed a complex pore structure characterization of Portland cement, a binder suitable for waste conditioning, in both water saturated and dry states, using several structural characterization techniques, which was a necessary starting point for examining the effects of additives. Subsequently, the effect of two pozzolans (metakaolin and fly ash) on the structure formation, hardened pore structure and surface properties of Portland cement was investigated. Model cemented waste packages were prepared based on the actual cementing recipe of radioactive waste in Hungary. The probes contained model ions and complexing agents in various concentrations, typical of real waste. The model waste packages and the effect of the concentration of complexing agents were studied in two main directions (pore structure and leachability). Two levels of the multiple barrier system responsible for the long-term safety of radioactive waste repositories were also investigated: the engineering barrier (Na-, Ca-bentonite) and the geological environment suitable for the disposal of high-level waste (Boda Claystone Formation). The multidisciplinary approach and the combined application of various examination methods led to key pieces of information (e.g.: porosity, permeability, leachability, water diffusion) that may be useful not only for the basic knowledge of the studied porous materials, but also for the safety analysis of radioactive waste repositories and the development of matrix materials for waste packages.