Fém nanorészecske alapú plazmonikai nanostruktúrák paramétereinek és érzékenységének modellezése
| dc.contributor.advisor | Csarnovics, István | |
| dc.contributor.advisor | Bonyár, Attila | |
| dc.contributor.author | Szántó, Géza Levente | |
| dc.contributor.authorvariant | Géza Levente | |
| dc.contributor.department | Fizikai tudományok doktori iskola | hu |
| dc.contributor.submitterdep | Természettudományi és Technológiai Kar::Fizikai Intézet | |
| dc.date.accessioned | 2024-06-17T10:42:35Z | |
| dc.date.available | 2024-06-17T10:42:35Z | |
| dc.date.created | 2024 | |
| dc.date.defended | 2024-10-21 | |
| dc.description.abstract | A doktori dolgozatomat az egyrészecskés gömb és kocka alakú nanorészecskék optikai tulajdonságainak és érzékenységnek vizsgálatával kezdtem. Ez kiindulási pontként és összehasonlítási alapként is szolgált a további eredményeimhez. Bemutattam, hogy a tömbi törésmutató-érzékenység ezüst anyagú részecskéknél magasabb, mint arany esetén továbbá, hogy a kocka alak előnyösebb a gömbnél, valamint, hogy a részecske méretének növelésével annak érzékenység is nő. 10 − 100 nm méretű arany és ezüst csatolt részecskepárok tömbi törésmutatóérzékenységének és erősítési-tényezőjének (EF) leírásával folytattam a tárgyalásomat. Gömb alakú részecskékből álló pároknál magasabb EF-t tapasztaltam, mint kocka pároknál. Ennek ellenére kockákkal csatolt részecskék esetén is nagyobb abszolút érzékenység érhető el, mint gömbökkel. A részecske anyagi összetételének szerepét tanulmányozva is az előző állításhoz hasonló megállapításra jutottam: arany részecskepárokkal nagyobb erősítés érhető el, ennek ellenére még kisebb távolságoknál is az ezüst részecskepárok érzékenysége magasabb. Az eredmények az is megmutatják, hogy csak a nagyon közeli részecskék esetén szignifikáns a csatolódás hatása. Az effektus akkor lesz számottevő (EF > 1, 5), ha a pár tagjai közelebb vannak egymáshoz, mint az átmérőjük fele-harmada. A távolság csökkentésével a részecskepárok érzékenysége kétszeresére–háromszorosára növelhető a nem csatolt részecskékhez képest. A következő fejezetben Ag@Au és Au@Ag mag-héj rendszereket vizsgáltam meg. Mindkét esetben az extinkciós spektrum csúcsai kategorizálhatóak az alapján, hogy az egyszerű (nem mag-héj) arany, vagy ezüst részecskék csúcsaihoz hasonlatosak. Ez alapján a mérettartományok feloszthatóak két fő tartományra. A különböző csúcstípusok dominálta tartományok Ag@Au részecskéknél élesen szeparálódnak. Ezzel szemben Au@Ag összetétel esetén nem mindenhol figyelhető meg éles határ, néhol az összefolyt csúcsok gyors, de folytonos átmenete tapasztalható. Megállapítottam, hogy mag-héj rendszerekkel jelentősen növelhető az érzékenység az egy fémből készült nanorészecskékhez képest. Ilyen növekedést azonban csak a (rövid hullámhosszú) ezüst csúcsok által uralt tartományokon tapasztaltam. Az érzékenység növekedése majdnem mindig az adott csúcs kiszélesedésével, ellaposodásával járt együtt, ami a FOM-ra negatívan hat. (A mérések tervezési folyamatában ezt a hatást is érdemes figyelembe venni és kompromisszumra törekedni.) Érzékenység szempontjából Au@Ag struktúrákkal jobb eredményt lehet elérni, de a részecske kémiai védelmét is figyelembe véve érdemes megfontolni az Ag@Au rendszerek alkalmazását is. Utóbbi esetben csupán pár nm vastag arany héj is alkalmas lehet arra, hogy megóvja a részecskét az oxidációtól és egyben növelje az érzékenységét is az egyszerű ezüst részecskéhez képest. A mag-héj részecskepárokat is hasonló módszerrel vizsgáltam meg, mint az egyedi mag-héj részecskéket. Ezen rendszereknél is megfigyelhető a legintenzívebb extinkciós csúcsok közötti váltás a mag méretének és a héj vastagságának függvényében. Az egyedi részecskéknél leírt határvonal részecskepároknál a párok közötti távolság függvényében a mag-héj méretek síkján elmozdul. A határvonal Ag@Au rendszereknél a párok közelítésével a vékonyabb héjak fele mozdul, míg Au@Ag-nál a kisebb magok irányába. A határvonal közvetlen környezetében, annak az ezüst csúcsok uralta részén általában megnövekedett érzékenység tapasztalható egyedi részecskéknél. Ez így van párok esetén is, azonban sajnos az összefolyó csúcsok gyakran pont ezen a részen az extinkciós spektrum kiszélesedését és ellaposodását okozhatják. Hasonlóan az egyszerű (nem mag-héj) részecskék esetéhez: amíg a spektrumot egyetlen csúcs uralja, az érzékenység a legtöbb esetben növelhető a pár tagjainak közelítésével. Ilyenkor a csúcs hullámhossza szintén nő. Bemutattam, hogy az érzékenység a megfelelő távolság kiválasztásával mind Ag@Au, mind Au@Ag mag-héj részecske pároknál tovább növelhető. Az eredményeimet tárgyaló utolsó fejezetben a prizma alakú részecskékkel kapcsolatos kutatásaimról írtam. Ezen kutatás során lehetőségem volt a szimulációim eredményeit nanorészecskék kísérletileg mért spektrumával összevetni. Ehhez prizma részecskék SEM képeit és extinkciós spektrumát kaptam meg. Szimulációs eredményeim alapján bemutattam, hogy a prizma alakú részecskék három geometriai paraméterrel jellemezhetőek és ezek döntően befolyásolják a kialakuló extinkciós spektrumot és az érzékenységet. A mintában – melyek a szimulációk alapjául szolgáltak – egy átlagos nanorészecske a következőképpen írható le: élhossz: 150 nm, vastagság: 10 nm, lekerekítettség: 0, 1. A kísérleti spektrum alapján az ilyen részecskék keskeny, a közeli infravörös tartományba tolódó (1000 nm), érzékeny csúccsal jellemezhetőek. A diszkrét paraméterekkel vizsgált részecskék szimulációjával bemutattam az egyes geometriai paraméterek hatását. Egyedi részecskék vizsgálatával azonban nem tudtam megmagyarázni sem a mért csúcs szélességét, sem annak a szimulációs eredményekénél némileg hosszabb hullámhosszát. Felvetődött, hogy a részecskék felületén kialakuló dielektrikum-réteg okozza az eltérést, de ezt végül megcáfoltam. Azt a sokkal ésszerűbb magyarázatot fogadtam el, hogy a szóban forgó eltérést az okozza, hogy diszkrét paraméterekkel leírható részecskéket vizsgáltam, azonban a minta egy sokrészecskés rendszer, így leírásához a geometriai paraméterek eloszlását is figyelembe kellene venni. Kidolgoztam egy egyszerű modellt, amely a paraméterek Gauss-eloszlását feltételezi. Ezt alkalmazva olyan szimulációs eredményeket kaptam, amelyek sokkal nagyobb összhangban vannak a kísérleti eredményekkel. | |
| dc.description.abstract | The first research topic of my PhD thesis was the optical properties and sensitivity of spherical and cubic monomer nanoparticles. This served both as a starting point and a basis for comparison for my further results. I have shown that the refractive index sensitivity for silver material particles is higher than gold, that the cube shape is preferable to the sphere, and that the sensitivity increases by increasing size of the particle. I continued my discussion by describing the bulk refractive index sensitivity and the enhancement factor (EF) of coupled gold and silver particles pairs of size 10 − 100 nm. I have found higher EF for pairs of spherical particles than for pairs of cubic particles. Nevertheless, even for particles coupled with cubes, higher absolute sensitivities are obtained than with spheres. By investigating effect of the material composition of the particle, I have reached a similar conclusion as the previous statement: with gold particle pairs, greater enhancement can be achieved, but even at smaller distances the sensitivity of silver particle pairs is higher. The results also show that the coupling effect is significant only for very close particles. The effect becomes significant (EF > 1.5) when the members of the pair are closer than half to a third of their diameter. By reducing the distance, the sensitivity of the particle pairs can be increased by a factor of two to three compared to single particles. In the next chapter, core-shell systems were investigated: both Ag@Au and Au@Ag. In both cases, the peaks of the extinction spectra can be categorised by their similarity to the peaks of simple (non-core-shell) gold or silver particles. On this basis, the size ranges can be divided into two main ranges. The domains dominated by different peak types are sharply separated for Ag@Au particles. In contrast, for Au@Ag compositions, a sharp boundary is not always observed, with some rapid but continuous transitions of merged peaks. I have found that using core-shell systems, a significant increase in sensitivity can be achieved for single-metal nanoparticles as compared to single-metal particles. However, such an increase was only observed in the regions dominated by silver peaks (with short wavelength). The increase in sensitivity is almost always accompanied by a broadening or flattening of the peak, which has a negative effect on the FOM. (In the measurement design process, this effect should be taken into account and a compromise should be sought.) From a sensitivity point of view, better results can be obtained with Au@Ag structures, but the use of Ag@Au systems should also be considered, taking into account the chemical protection of the particle. In the latter case, a gold shell of only a few nm may be able to protect the particle from oxidation and at the same time increase its sensitivity compared to a simple silver particle. The core-shell particle pairs were studied in a similar way as the individual core-shell particles. For these particles, too, a switch between the dominant extinction peaks was observed as a function of core size and shell thickness. The boundary described for monomer particles, for particle dimers as a function of the distance between pairs shifts in the plane of the core-shell dimensions. For Ag@Au systems, the boundary moves towards the thinner shells as the pairs approach each other, while for Au@Ag it moves towards the smaller cores. In the immediate vicinity of the boundary line, in the region dominated by silver peaks, an increased sensitivity to single particles is generally observed. This is also the case for pairs, but unfortunately, it is often in this region that confluent peaks can cause broadening and flattening of the extinction spectrum. Similarly, for single (non-core-shell) particles: as long as the spectrum is dominated by a single peak, the sensitivity can be increased in most cases by by approximating the members of the pair. In this case, the peak wavelength also increases. I have shown that the sensitivity can be further increased for both Ag@Au and Au@Ag core-shell particle pairs by choosing the appropriate distance. In the last chapter of my results, I have described my research on prism-shaped particles. During this research I had the opportunity to compare the results of my simulations with the experimentally measured spectra of nanoparticles. To do this, I received SEM images and extinction spectra of prism-shaped particles. Based on my simulation results, I have shown that prismatic particles can be characterized by three geometric parameters and that these have a decisive influence on the resulting extinction spectrum and sensitivity. In the sample on which the simulations are based, an average nanoparticle can be described as follows: edge length: 150 nm, thickness: 10 nm, roundness: 0.1. The experimental spectrum shows that such particles are characterised by a narrow sensitive peak in the near infrared (1000 nm). By simulating particles with discrete parameters, I have shown the effect of each geometric parameter. However, by investigating individual particles I could not explain the width of the measured peak, nor its wavelength, which is slightly longer than that of the simulation results. It was considered that the dielectric layer on the surface of the particles was the cause of the discrepancy, but this was eventually disproved. I adopted the more reasonable explanation that the discrepancy in question was caused by the fact that I was considering particles that could be described by discrete parameters, but the sample is a multiparticle system and so the distribution of geometric parameters would have to be taken into account to describe it. I have developed a simple model that assumes a Gaussian distribution of the parameters. Using this, I obtained simulation results that are in much better agreement with the experimental results. | |
| dc.format.extent | 132 | |
| dc.identifier.uri | https://hdl.handle.net/2437/372904 | |
| dc.language.iso | hu | |
| dc.language.iso | en | |
| dc.subject | nanosturktúrák, plazmonika, szimuláció, tömbi törésmutató-érzékenység | |
| dc.subject | nanostuctures, plasmonics, simulation, bulk refracive index sensitivity | |
| dc.subject.discipline | Fizikai tudományok | hu |
| dc.subject.sciencefield | Természettudományok | hu |
| dc.title | Fém nanorészecske alapú plazmonikai nanostruktúrák paramétereinek és érzékenységének modellezése | |
| dc.title.translated | Modelling of parameters and sensitivity of plasmonic nanostructures based on metallic nanoparticles |
Fájlok
Eredeti köteg (ORIGINAL bundle)
1 - 3 (Összesen 3)
Nincs kép
- Név:
- Szántó Géza Levente_meghívó.docx.pdf
- Méret:
- 632.99 KB
- Formátum:
- Adobe Portable Document Format
Engedélyek köteg
1 - 1 (Összesen 1)
Nincs kép
- Név:
- license.txt
- Méret:
- 1.93 KB
- Formátum:
- Item-specific license agreed upon to submission
- Leírás: