Ultracold molecular gases

Abstract

A semleges atomok és atomi ionok ultrahideg, jóval 1 millikelvin alatti, hőmérsékletekre történő lézeres hűtésére és csapdázására irányuló kutatások olyan jelentős eredményekhez vezettek, mint például a kvantumdegenerált gázok előállítása vagy egyetlen csapdázott ion precíz manipulálása. Mintegy 25 évvel ezelőtt merült fel a két kísérleti technika egyesítésének gondolata, amely lehetővé tenné az atom-ion kölcsönhatások kvantummechanikai természetének vizsgálatát ezekben az úgynevezett hibrid csapdákban. Az ultrahideg semleges atomi gázokban nagy részecsketávolságoknál a dinamikát az R−6 szerint változó van der Waals-kölcsönhatás határozza meg. A hibrid csapdákban azonban az R−4 távolságfüggést mutató, töltés - indukált dipólus közötti kölcsönhatás dominál. A kvantummechanikai tartomány elérése ezért továbbra is jelentős kihívást jelent, mivel ehhez még alacsonyabb hőmérsékletekre van szükség. Az ilyen hibrid rendszerek többek között a töltéstranszport és a kvantumgázokban jelen lévő szennyeződések vizsgálatára is alkalmasak lehetnek, emellett ígéretes lehetőséget kínálnak a kvantum-szimulátorok területén. A jelen doktori munka alkálifém atomok és alkáliföldfém ionok ultrahideg ütközéseinek kvantummechanikai leírásával foglalkozik, különös tekintettel azokra a rugalmatlan folyamatokra, amelyek a csapdázott részecskék számának csökkenéséhez vezethetnek. Doktori munkám során két, kísérleti szempontból releváns, ütközési rendszert vizsgáltam: Li-atomok Ba+ ionokkal, valamint Rb-atomok Sr+ -ionokkal történő ütközését, ahol az iont mindkét esetben metastabil gerjesztett állapotba preparálták. A disszertáció a kutatási terület áttekintésével kezdődik, a kísérletileg megvalósult atom-ion kombinációkra fókuszálva. Ezt követően bemutatom ezen rendszerek elméleti leírásához szükséges módszereket. A molekulaionok leírását a Born-Oppenheimer közelítés keretében tárgyalom, amely a csoportunkban fejlesztett kvantumkémiai programmal számí- tott potenciális energia görbék meghatározásának alapját képezi. Ismertetem az impulzusmomentumok csatolásának alapjait a Hund-féle csatolási eseteken keresztül, valamint bevezetem a munkám szempontjából kulcsfontosságú spin-pálya kölcsönhatást. Ezt követően bemutatom a Langevin-modellt, amely az atom-ion ütközések hasznos klasszikus leírását adja. Munkám alapját a kvantummechanikai szóráselmélet képezi, amelynek főbb lépéseit, valamint az általam használt és továbbfejlesztett numerikus programot mutatom be. A módszer alkalmazása során két lépés játszott meghatározó szerepet. Egyrészt az atom-ion kölcsönhatást, amely a molekulaionhoz kötött koordinátarendszerben egyszerűbben írható le, a dinamikai számolásokhoz a laboratóriumi vonatkoztatási rendszerbe kell transzformálni, ami szükségessé tette a vonatkoztatási rendszerek közötti transzformációt. Másrészt az atom-ion kölcsönhatások összetettségét megfelelően kell modellezni, ami esetünkben kvázi-diabatikus eljárások alkalmazását jelentette. A disszertáció utolsó részében a Li/Ba+ és Rb/Sr+ rendszerekre vonatkozó eredményeimet mutatom be. A vizsgálatok több egymással versengő rugalmatlan folyamatot tártak fel, köztük a nem-radiatív töltéskicserélődést, az elektronikus gerjesztési kicserélődést és a finomszerkezeti legerjesztődést. A számított hatáskeresztmetszetek és reakciósebességek jó egyezést mutatnak a rendelkezésre álló kísérleti adatokkal. Az eredmények rámutatnak a spin-pálya kölcsönhatás és a rotációs csatolás erős együttes hatására, amely az alapállapotú részecskék ultrahideg ütközéseire általában nem jellemző. A disszertációt a jövőbeli kutatási lehetőségek bemutatásával zárom, amelyek közé tartozik többek között a modellünkben a részecskék Zeeman-alszintjeinek figyelembevétele, valamint a módszer kiterjesztése más, kísérleti szempontból lényeges atom-ion rendszerre. Research and developments on laser cooling and trapping of neutral atoms and atomic ions down to ultralow kinetic energies (or temperatures well below 1 millikelvin), lead to ground-breaking achievements like quantum degenerate gases and single-ion manipulation. About 25 years ago emerged the idea of combining these two approaches to study the quantum nature of ion-atom interactions under more favorable conditions in devices now referred to as hybrid traps. In contrast with ultracold neutral atomic gases where the dynamics is governed by the van der Waals interaction between atoms at large distance R (varying as R^-6), in hybrid-traps the charge-induced dipole interaction is dominant (varying as R^{-4). Reaching the quantum regime thus remains an ongoing challenge as much lower temperatures are needed. Such hybrid systems might have important applications, for instance for charge transport or impurities in a quantum gas, thus providing a promising platform for quantum simulation. This thesis is devoted to the theoretical study of quantum dynamics of alkali-metal atoms colliding with alkaline-earth ions in the ultracold regime (T<<1 mK), in order to provide quantitative information on possible trap-loss mechanisms. Two examples of experimental relevance are chosen: Li atoms interacting with Ba ions, and Rb atoms interacting with Sr ions, the ion being prepared in a metastable excited state in both cases. The manuscript starts with a review of the state-of-the-art of the field, focused on the experiments achieved up to now with various combinations of such species. Next, I present the series on theoretical approaches that are needed for such studies. The corresponding molecular ions are described in the framework of Born-Oppenheimer approximation, leading to the computation of potential energy curves using a local quantum chemistry code which is briefly addressed. I expose the basics of angular momenta coupling via Hund's cases, and I introduce spin-orbit interaction, crucial for my project. Then I recall the Langevin model, a useful semiclassical approach for ion-atom collisions. My work is based on quantum scattering theory, for which I present the main steps and the homemade numerical code that I used. Two crucial steps thus emerge. First, the ion-atom interaction have to be computed in the laboratory frame, requiring the formulation of a specific frame transformation. Second, the complexity of the ion-atom interactions must be carefully modeled, involving so-called quasi-diabatic approaches. In the last parts of the thesis, I present my studies on Li/Ba^+ and Rb/Sr^+ systems, which revealed competition between several processes (non-radiative charge exchange, excitation exchange, fine structure quenching). My computed results for cross sections and rates are found in good agreement with available experimental data, highlighting the strong interplay between the spin-orbit interaction and the rotational coupling, a pattern which is usually not present in ultracold collisions between ground-state species. I conclude my manuscript with prospects regarding for instance the preparation of the species in specific Zeeman sublevels, and possible extension to other interesting combinations.